1965 nahm Jentzsch an der Berliner Tagung der Gruppe 47 teil. Von 1965 bis 1974 war er im Verlag Neues Leben in Ost-Berlin angestellt. Er wirkte dort unter anderem als Initiator und Herausgeber von 121 Ausgaben renommierten Lyrikreihe Poesiealbum, in der zahlreiche junge DDR-Autoren und zeitgenössische internationale Lyriker erstmals dem DDR-Publikum vorgestellt wurden. 1976 konnte Jentzsch nach einem Arbeitsaufenthalt in der Schweiz nicht in die DDR zurück, nachdem ihn Strafandrohungen wegen seines Protests gegen die Ausbürgerung Wolf Biermanns erreicht hatten. Es folgte ein zehnjähriges politisches Exil in der Schweiz.

1977 bis 1984 war er Lektor des Walter Verlags in Olten, hatte er 1982 eine Gastprofessur am Oberlin College in den USA. Im Jahr 1991 wurde er zum Gründungsdirektor des Deutschen Literaturinstituts Leipzig ernannt, das er bis 1999 leitete. Ab 2007 gibt er Poesie:Album neu heraus: umfangreiche Text/Bild-Ausgaben, von denen bisher 128 Bände  erschienen sind. Jentzsch veröffentlichte 29 Lyrik- und mehrere Prosa- und Essaybände sowie Übertragungen von mehr als 80 fremdsprachigen Dichtern, etwa Alphabet des Morgens (1961), Jungfer im Grünen (1972), Quartiermachen (1982) und Flöze. Schriften und Archive 1954-1992 (1993), Erotisches Meer (2007, Gedichte). Sein lyrisches, erzählerisches, essayistisches und editorisches Werk umfasst mehr als 500 Bände.

Zu seinen Auszeichnungen gehören: 1982 Förderpreis der Deutschen Industrie. 1987 Märkisches Stipendium für Literatur. 1994 Eichendorff-Literaturpreis.